我々のグループの新しい論文が出版されました。

我々は、対応する水和物と共存する水溶液状態におけるゲストの CH4および/または CO2の溶解度を探索する。平衡条件は、対分子間ポテンシャルを用いた統計力学的理論に基づき、ハイドレート中の水とゲスト種の化学ポテンシャルを計算することにより見積もった。これにより、二元系ハイドレートであっても、温度、圧力、ゲスト種の組成の広い範囲をカバーしながら、最小の計算コストで済む。ハイドレートの最も重要な特徴の一つである非化学量論的性質は、その相挙動やハイドレートの核生成の駆動力を評価する際に必ず考慮される。CO2ハイドレートに関する二相平衡は、水に対する CO2の溶解度が低いものの有限であることを考慮して評価される。有限な溶解度は、CO2ハイドレートの解離温度の小さな系統的な偏差をもたらすことがわかった。流体 CO2と共存する CO2の溶解度は温度とともに減少するが、ハイドレートの存在下では CH4の場合と逆の温度依存性が得られる。この方法を様々なゲスト組成の CH4-CO2二元水和物に適用した。また、平衡に関与する相の間でゲストの組成に大きな違いがあることも見いだした。

Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki; On the phase behaviors of CH4–CO2 binary clathrate hydrates: Equilibrium with aqueous phase; J. Chem. Phys. 161, 214503 (2024). https://doi.org/10.1063/5.0244386