CH4、CO2、Xeハイドレートのケージ占有率： 平均場理論とグランドカノニカルモンテカルロシミュレーション

我々のグループの新しい論文が出版されました。 クラスレート水和物の熱力学的安定性に関して、ゲスト-ゲスト相互作用がケージの占有率に与える影響を考慮した統計力学的理論を提案する。その影響の大きさを調べるために平均場近似を開発した。われわれの新しい方法は非常によく機能し、それは2種類のグランドカノニカルモンテカルロ(GCMC)シミュレーションによって示される。一つは完全なGCMCであり、もう一つは格子GCMCと呼ばれるクラスレート水和物用のシミュレーションである。後者のシミュレーションでは、ゲストとゲストの相互作用のみが明示的に扱われ、ホストとゲストの相互作用は、他のゲストを含まないケージ占有の自由エネルギーに組み込まれる。温度が低い場合やゲスト-ゲスト相互作用が強い場合には、大きな密度揺らぎなどのゲスト種の臨界現象が観測される。 Tanaka, H., Matsumoto, M. & Yagasaki, T. Cage occupancies of CH4, CO2, and Xe hydrates: Mean field theory and grandcanonical Monte Carlo simulations. J. Chem. Phys. 160, (2024) https://doi.org/10.1063/5.0188679